Structural insights and electronic state analysis of PtNi nanowire catalysts by <i>operando</i> high-energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy

Weijie Cao; Neha Thakur; Mukesh Kumar; Tomoki Uchiyama; Yunfei Gao; Satoshi Tominaka; Akihiko Machida; Toshiki Watanabe; Ryota Sato; Toshiharu Teranishi; Masashi Matsumoto; Hideto Imai; Yoshiharu Sakurai; Yoshiharu Uchimoto

doi:10.1039/d4ta03538k

Article Structural insights and electronic state analysis of PtNi nanowire catalysts by operando high-energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy

Weijie Cao ; Neha Thakur ; Mukesh Kumar ; Tomoki Uchiyama ; Yunfei Gao ; Satoshi Tominaka ; Akihiko Machida ; Toshiki Watanabe ; Ryota Sato ; Toshiharu Teranishi ; Masashi Matsumoto ; Hideto Imai ; Yoshiharu Sakurai ; Yoshiharu Uchimoto

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Weijie Cao, Neha Thakur, Mukesh Kumar, Tomoki Uchiyama, Yunfei Gao, Satoshi Tominaka, Akihiko Machida, Toshiki Watanabe, Ryota Sato, Toshiharu Teranishi, Masashi Matsumoto, Hideto Imai, Yoshiharu Sakurai, Yoshiharu Uchimoto. Structural insights and electronic state analysis of PtNi nanowire catalysts by operando high-energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy. Journal of Materials Chemistry A. 2024, 12 (43), 29843-29853. https://doi.org/10.1039/d4ta03538k

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(abstract)

白金合金ナノワイヤ（NW）触媒は、固体高分子形燃料電池の性能を向上させますが、超微細PtNi-NW触媒、特にNi含有量の高いものは、電気化学プロセス中に著しいNi浸出を経験することがよくあります。本研究では、単純なポストアニールプロセスにより、PtNi NW上にPtリッチな表面層を形成することに成功しました。二体分布関数（PDF）解析により、面心立方（fcc）構造を持つPt表面層と、内部の体心立方（bct）PtNiおよびfcc Ni相が明らかになりました。従来の蛍光検出（HERFD）XASを含むオペランドX線吸収分光法（XAS）を使用して、酸素還元反応（ORR）条件下での触媒の電子状態と構造変化を調べました。その結果、Pt-NW/C触媒のPtリッチな表面層は、Pt-Pt結合長が短いため、高い分極電位でのPt酸化を効果的に抑制し、Niの浸出を抑制することが明らかになり、ORR比活性が2.07 mA cmPt-2と大幅に向上しました。これは、Pt-NW/C触媒と市販のPt/C触媒に比べて、それぞれ2.5倍と7倍の活性向上に相当します。

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