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[松岡 佑亮](https://orcid.org/0000-0001-5300-1726)

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©公益社団法人  日本磁気学会  (The Magnetics Society of Japan)[In Copyright](http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/)

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[FePt磁気記録媒体研究におけるフェーズフィールド法の活用](https://mdr.nims.go.jp/datasets/19450158-a029-4c4d-8388-12b84d121bee)

## Fulltext

FePt磁気記録媒体研究におけるフェーズフィールド法の活用Application of Phase-Field Method in FePt Magnetic Recording Media Research松岡　佑亮Yusuke MATSUOKA物質・材料研究機構　構造材料研究センター　組織熱力学グループNational Institute for Materials Science (NIMS), Research Center for Structural Materials, Structural Thermodynamics GroupTel.　 029-851-3354Fax.　 029-859-2029E-mail. 　 matsuoka.yusuke@nims.go.jpアブストラクト（英語）The rapid growth of data‑center workloads demands higher‑density, low‑energy magnetic storage. L10‑FePt, with its large magnetocrystalline anisotropy, is a leading material for heat‑assisted magnetic recording (HAMR), but achieving the target 4 TBin‑2 density requires precise control of nanogranular film microstructure. We employed a phase‑field (PF) framework to simulate the evolution of FePt‑C films deposited on MgO substrates under realistic sputtering conditions. The model treats the local volume fractions of vacuum, L10‑FePt, carbon, and MgO as field variables and incorporates chemical, gradient, and elastic strain energies, the latter arising from the ~9 % lattice mismatch between FePt and MgO. By solving the coupled PF and deposition equations, we reproduced the experimentally observed 4.5 nm‑thick FePt‑35 % C microstructure—periodic, rounded‑square islands—over a range of carbon contents. Simulations reveal that elastic strain energy drives vertical island growth while suppressing lateral coalescence, and that carbon shortens the vertical transport path, further inhibiting grain coarsening. These findings identify lattice mismatch‑induced strain and carbon grain‑boundary engineering as key levers for optimizing HAMR media, and demonstrate that PF modeling can accelerate process‑material design for next‑generation magnetic storage.キーワード（英語）phase-field modeling, FePt‑C nanogranular film, L10 FePt, heat‑assisted magnetic recording, substrate lattice mismatch, sputtering deposition, grain coarsening, internal stress distribution本文1. はじめに人工知能（AI）技術の急速な発展に伴い、データセンターに蓄積される情報量は指数関数的に増大している。ハードディスクドライブ（HDD）は大容量ストレージの中核であり、記録密度を向上させつつ単位容量当たりのエネルギー消費を低減することが、データセンター全体の電力削減に直結する重要課題である。L10‑FePtは、高い磁気異方性エネルギーによって粒径を数 nmにまで微細化しても熱揺らぎに対する磁気安定性が維持でき、高い時期記録密度を達成できることから、HAMR（Heat‑Assisted Magnetic Recording）媒体の材料として利用されている。[1]実際のHAMR媒体の作製ではMgO等の基板材料に、FePtと粒界材（C, BN等）を同時に成膜する。これにより、Fig. 1に示すような、基板上に島状のFePt粒子が分散し、更にそれを粒界材が取り囲む多相ナノグラニュラー組織が得られる。Fig. 1 片段Fig. 1 Schematic illustration of cross section of FePt-C nanogranular film deposited on MgO substrate.高い磁気記録密度を実現するためには、組織を精密に制御して多数の要件を満たす必要がある。例えば、現在目標値として掲げられている4 TBin-2の記録密度を達成するためには、以下の組織要件を満たす必要があるとされている。[2]1. 平均粒径Dが4.3  nm未満であること。2. 粒高hと粒径の比h/Dが1.6以上で立体的に高く伸びた形状を有すること。3. 粒径分布の標準偏差σが10–15 %以下と均一であること。4. FePtが高いL10規則度と[001]集合組織を有すること。これまで、FePt磁気記録媒体の研究開発は基板や粒界材、スパッタリング条件の組み合わせを試行錯誤的に実験すること行われてきた。しかし、実験だけに頼るアプローチには、特に組織形成過程の物理的理解の面において、いくつかの課題が残る。例えば、FePt磁気記録薄膜の組織はスパッタリングによる成膜の最中に生じるため組織のin-situ観察が不可能であり、粒子の粗大化（coarsening）と合体（coalescence）を区別できない。また、基板格子定数や粒界材の表面エネルギーといった材料特性は実験的に独立に変えることが難しく、個々の要因が組織形成に与える影響を定量的に評価しにくい。さらに、成膜中に生じる内部応力場はL10規則化や組織形成に大きく関与すると考えられるが、実験的な測定手段が限られているため、組織中の応力分布を得ることは容易ではない。これらの課題は、FePt‑C薄膜の組織形成メカニズムを正確に把握するうえで障壁となっている。したがって、実験では得られない情報を補完し、組織形成の根本的な要因を解明することは、次世代磁気記録媒体の開発にとって極めて重要である。著者らは、FePt磁気記録媒体として最も一般的な構成であるMgO基板上にFePt-Cナノグラニュラー膜を成膜する条件について、フェーズフィールド（Phase-field; PF）法と呼ばれる手法を用いてモデル化し、これを用いてFePt-C薄膜の組織形成要因に関する調査を行った。[3] 本稿では、著者らが構築したPFモデルを簡便に紹介しつつ、その解析によって得られた知見を報告する。2. グラニュラー薄膜 Phase‑field モデルPF法は、材料組織をフィールド変数と呼ばれる変数で表現し、フィールド変数が系のGibbsエネルギーを減少させるように変化する過程を数値的に解くことで、組織の時間発展を計算する手法である。エネルギー最小化という原理に基づき、相分離、結晶成長、弾性相互作用など多様な現象を取り扱えることから、材料分野の幅広い対象に利用されている。[4] ここでは、著者らの研究において開発したFePt-Cナノグラニュラー薄膜の組織発展を記述するPFモデルについて、その子細には立ち入らず、基礎と重要な概念に絞って紹介する。詳しいモデルの説明は文献[3]を参照されたい。2.1 フィールド変数とGibbsエネルギー本研究では、フィールド変数として、位置における真空、L10‑FePt、C、MgO（各=1, 2, 3, 4）の体積分率を採用した。 (1)このフィールド変数を用いて系のGibbsエネルギーを定義し、Gibbsエネルギーの減少を基に定式化された発展方程式を数値的に解くことで、FePt-Cナノグラニュラー薄膜の成膜中の組織の時間発展を計算することが可能になる。系全体のGibbsエネルギーは、次の三つの寄与の和として表した。 (2)右辺第1項と第2項は、化学的Gibbsエネルギーと勾配エネルギーと呼ばれる項であり、それぞれ以下の式で表される。 (3) (4)ここでおよびは相間のエネルギー障壁、は勾配エネルギー係数と呼ばれるパラメータである。これら２つのエネルギー項は、真空／物質間の表面エネルギーや物質間（FePt–C、FePt–MgO、C–MgO）の界面エネルギーを表現する働きを有する。式(2)の右辺第三項は弾性ひずみエネルギーであり、その名の通り組織中に生じる弾性ひずみに起因したエネルギーを表現するものであり、以下で表される。 (5)は各相の弾性定数テンソル、は全ひずみ、は格子ミスマッチをもとに定義される固有ひずみと呼ばれる値である。MgO基板上にスパッタされたFePt‑C薄膜では、基板のMgOとFePtの格子定数差（約 9 %）に起因して弾性ひずみが生じる。詳細は後で述べるが、FePt-Cナノグラニュラー膜の組織形成においては、この弾性ひずみエネルギーが非常に重要な役割を果たすことになる。2.2 時間発展方程式一般的なフェーズフィールドモデルでは、Gibbsエネルギーが時間経過とともに減少するようにフィールド変数の時間発展方程式を定義し、これを解くことで拡散や相変態などによる組織の時間発展を計算する。一方で、成膜中の組織発展を計算する場合、エネルギー減少に駆動される原子の拡散に加え、スパッタリングによる膜表面への原子の供給を追加で考慮する必要がある。これを念頭に、本モデルでは、フィールド変数の時間発展方程式を以下で定義した。 (6)右辺第1項は拡散項で、系のGibbsエネルギーを減少させるように原子が拡散する挙動を表す。右辺第2項はスパッタリングによる膜表面への原子の供給を表す項であり、スパッタリング速度、組成で膜表面に原子が供給されることを示す。以上の方程式系を数値的に解くことで、組織の時間発展が計算可能となる。なお、モデル中のパラメータは文献値が手に入るものについては文献値を使用した。一方、文献値が存在しないものに関しては次章で示すものを含めた幾つかの実験データを基に、計算組織が実験の組織を再現するように設定した。計算で用いたパラメータの実数値については文献[3]を参照されたい。3. 計算結果本モデルによって計算されたFePt‑35 % C薄膜（最終厚さ4.5  nm）の時間発展をFig. 2に示す。左から順に膜厚が1.5 , 2.5, 3.5, 4.5  nmに達した時点の組織を示しており、それぞれ3D鳥瞰図と[001]投影図を示した。時間の経過とともに膜厚が増加しつつ、FePt粒のサイズも増大することが見て取れる。また、FePt粒の形態に注目すると、FePtの供給による成長、より小さな粒が消滅して大きな粒が成長する粗大化、さらに隣接する粒同士の合体が同時に進行することが確認できる。一方で、FePt粒子はサイズ増加により互いに接近しつつも4.5 nm時点で独立した島状構造を保持し、最終的に丸みを帯びた四角形状の島が周期的に配列した組織を形成した。Fig. 2 Simulation results of the microstructure evolution of FePt-35 %C films with a thickness of (a) 1.5, (b) 2.5, (c) 3.5, and (d) 4.5 nm. The 3D and in-plane projection views are shown for each film thickness. The dark-gray, gray, and white regions represent L10-FePt, MgO, and C, respectively. C is not shown in the in-plane projection for clarity.Fig. 2 全段次に、同条件で実際に作製したFePt‑35 % C薄膜（厚さ4.5  nm）のTEM像をFig. 3に示す。実験的に得られた組織でも計算組織と同様、丸みを帯びた四角形状のFePt粒子が周期的に配置する様子が確認でき、計算によって得られた組織が実験組織の定性的な特徴の多くを捉えられていることを示している。なお、ここでは示さないが、C分率を40, 30, 25 %に変化させた場合でも計算組織は実験組織を定性的に再現することが確認できており、開発したシミュレーションモデルの妥当性を裏付ける結果となっている。Fig. 3 片段Fig. 3 TEM micrography of a 4.5 nm-thick FePt-35 % C film deposited on an MgO substrate at 500 ℃.シミュレーションの利点の一つは、実験的に観測が極めて困難な内部応力分布を計算できる点にある。4.5 nm厚のFePt‑35 % C薄膜（Fig. 2(d)）のσ11（[100]方向の引張/圧縮応力）応力場の(010)断面をFig. 4に示した。FePt内部はより大きな格子定数を有するMgO基板による拘束により格子が引き伸ばされているため、局所的に10 GPaを超える引張応力が生じる。また、FePt粒内部の応力分布に着目すると、基板から離れるほどひずみが緩和され、応力は徐々に減衰することが確認できる。一方、基板のMgOについては場所によって異なる応力状態にあり、それぞれFePtと接触した領域では圧縮、接触しない領域では引張を受けている。これらの情報は、TEM画像だけからは取得できない内部応力の空間分布を明らかにし、弾性ひずみが粒子の形状や配向に与える影響を定量的に評価するための基礎データとなる。Fig. 4 片段Fig. 4 The (010) cross-sectional view of the calculated stress field (σ11) for a FePt-35%C film. The contours of FePt and MgO are superimposed. Positive and negative values represent tensile and compressive stress, respectively.4. 組織形成因子の解析フェーズフィールド法の利点の一つは、実験的に検証することが困難な条件や仮想的な条件設定を自由に行える点にある。たとえば、実験では基板材料を変更すると格子定数、表面エネルギーやFePt、Cとの界面エネルギーが同時に変化し、実験だけではそれらの因子を個別に評価することができない。一方、数値計算では格子定数のミスマッチだけを操作したり、界面エネルギーだけを変えたりといった「因子の切り分け」が容易にできるため、各要素が組織形成に及ぼす寄与を体系的に検討できる。ここでは、FePt-C媒体研究に対するフェーズフィールドシミュレーションの活用の一事例として、磁気記録媒体としての利用に欠かせない島状組織の形成要因を検討した結果を紹介する。検証として、弾性ひずみエネルギー項を除いた計算、粒界材であるCを添加しない計算を行い、それぞれ弾性ひずみエネルギーが組織形成に及ぼす影響、粒界材が組織形成に及ぼす影響の調査を行った。4.1 弾性ひずみエネルギーの影響式(2)中の弾性ひずみエネルギー項を省いたシミュレーションを実施したところ、最終厚さ4.5  nm時点の組織はFig. 5(a)に示すように、隣接したFePt粒子が横方向に広がり、連続的なネットワーク構造に近い形態となった。この結果は、磁気記録媒体としての利用に不可欠な島状組織の形成には弾性ひずみエネルギーの寄与が不可欠であることを直接的に示す結果と言える。また、Fig. 4の結果と照らし合わせることで、より微視的なメカニズムとしては、(1) FePtの高さ方向への伸長に伴うひずみの緩和のために高さ方向への成長がエネルギー的に有利になること、(2) 基板中で引張を受ける箇所が異なる粒同士を分離する働きを有し粒の合体を抑制すること、であると推察された。この結果は、島状成長のメカニズムを明らかにするものであるとともに、一定以上の格子ミスマッチを有する基板の利用が不可欠であるという明確な媒体設計指針を示すものである。4.2 粒界材（C）を添加しない場合Cを除いたFePt薄膜（FePt‑0 % C）についてシミュレーションした結果をFig. 5(b)に示す。この場合は島状成長は維持されるものの、Cを添加した場合と比べて粗大なFePt粒が形成することが見て取れる。今回実施したシミュレーションでは、条件設定の関係上、Cの有無は表面エネルギー、界面エネルギー、弾性ひずみエネルギーにほとんど影響を与えない。したがって、組織の変化はエネルギー的な要因以外によるものであると考えられる。一つの有力な説明は、Cの有無による拡散パスの変化によるものである。Cが存在する場合、FeとPt原子は基板から離れたFePt粒とCの最表面に供給され、いずれもFePtの最上面に近い位置であるためFePt粒の垂直成長を促進する。一方で、Cを添加しない場合、原子はMgO基板表面にも供給され、FePt粒が面内方向に広がる原因となる。したがって、C添加が組織に与える主な効果は、スパッタリングによる原子の供給位置を変え、FePt粒の垂直成長が促進される点にあると考えられる。以上の二つの検証により、（1）基板との格子ミスマッチによって生じる弾性ひずみエネルギーが、FePt粒子の垂直伸長と横方向の合体抑制を同時に駆動し、島状微細構造の安定化に寄与すること、そして（2）Cの粒界材としての役割は、拡散経路を短くしてFePtの垂直成長を助長し、粒子の粗大化と合体を抑制することであることが明らかになった。これらの知見は、基板選択と粒界材設計という二つの軸から高密度HAMR媒体の最適化を図る際の指針となる。Fig. 5 片段Fig. 5 Simulation results of the microstructure evolution of (a) 4.5 nm thick FePt-35 %C without contribution from elastic energy and (b) 2.9 nm thick FePt film. The 3D and in-plane projection views are shown for each film thickness. The dark-gray, gray, and white regions represent L10-FePt, MgO, and C, respectively. C is not shown in the in-plane projection for clarity.5. まとめ本研究では、FePt‑Cナノグラニュラー薄膜の組織形成過程をPF法によりモデル化し、組織の時間発展を解析した。得られた主要な知見は以下のとおりである。· 実験で得られた4.5  nmFePt‑35 % C薄膜の微細構造（丸みを帯びた島状粒子、周期的配列等）が、定性的に高い一致で再現された。· 基板との格子ミスマッチに起因する弾性ひずみエネルギーが、FePt粒子の垂直成長の促進と粒の合体を抑制により島状微細構造の形成に寄与することが示された。· Cを粒界材として添加すると、FePtを垂直方向へ成長させるための拡散パスが短縮され、FePtの垂直成長が促進されることで粒子の合体が抑制されることが確認された。本稿では、磁気記録媒体研究におけるフェーズフィールド法の活用を主に現象の理解に焦点を当てて紹介した。しかし、本研究で確立した計算フレームワークは、組織形成メカニズムの解明に留まらず、プロセス条件（スパッタリング組成、速度、温度など）や材料（粒界材、基板）を体系的に走査し、最適化を図ることが可能である。すなわち、今後プロセス設計や材料選択に対して数値シミュレーションによる最適化アプローチがが利用可能となることで、磁気記録媒体の研究開発サイクルの大幅な高速化が期待できる。謝辞本稿で紹介した研究は、JST、CREST、JPMJCR22C3およびMEXT Program、JPMXP1122715503の支援を受けたものです。また、この研究は物質・材料研究機構所属の大出真知子氏、阿部太一氏、小山敏幸氏、高橋有紀子との共同で行われたものです。ここに厚く感謝の意を表します。本稿で使用した図の一部は、Y. Matsuoka ら「Phase‑field modeling of microstructure formation in FePt‑C nanogranular films sputtered on MgO」（Materials & Design 261 (2026) 115314）に掲載されたものを、CC‑BY 4.0 の条件に従い一部改変したものです。 © Y. Matsuoka, M. Ode, T. Abe, T. Koyama, Y. Takahashi, 2026, CC BY 4.0.参考文献（原則英語およびアルファベット）1) K. Hono, Y. K. Takahashi, G. Ju, J. U. Thiele, A. Ajan, X. M. Yang, R. Ruiz, and L. Wan: Heat‑assisted magnetic recording media materials, MRS Bull., 43, 93–99 (2018).  2) D. Weller, G. Parker, O. Mosendz, E. Champion, B. Stipe, X. Wang, T. Klemmer, G. Ju, and A. Ajan: A HAMR Media Technology Roadmap to an Areal Density of 4 Tb in-2, IEEE Trans. Magn., 50, 3100108 (2014).  3) Y. Matsuoka, M. Ode, T. Abe, T. Koyama, and Y. K. Takahashi: Phase‑field modeling of microstructure formation in FePt‑C nanogranular films sputtered on MgO, Mater. Des., 261, 115314 (2026).  4) T. Koyama: Zairyou Sekkei Keisan Kougaku Keisan Soshikigaku Hen (in Japanese), (Uchida Rōkakuho, 2011).  5) T. Koyama and Y. Tsukada: Zairyou Soshiki Danseigaku to Soshiki Keisei (in Japanese), (Uchida Rōkakuho, 2012).（202? 年? 月?? 日受理）著者略歴松岡　佑亮　まつおか　ゆうすけ2021 年　名古屋大学大学院修士課程工学研究科修了．2024 年　名古屋大学大学院博士課程工学研究科修了．同年　物質・材料研究機構　入所．現在に至る．専門　材料組織学博士（工学）oleObject1.binimage3.wmfpoleObject2.binimage4.wmf(,)(1,2,3,4)pftp=roleObject3.binimage5.wmfsyschemgradstrGGGG=++oleObject4.binimage6.wmfchemGoleObject5.binimage7.wmfgradGoleObject6.binimage8.wmf444444226222chem31111123pqpqpqrpqppqprqGLffLfff==+==+=+=+åååååoleObject7.binimage9.wmf44grad11()()pqpqpqpGffk==+=-Ñ×ÑååoleObject8.binimage10.wmfpqLoleObject9.binimage11.wmf3LoleObject10.binimage12.wmfpqkoleObject11.binimage13.wmfstrGoleObject12.binimage14.wmf00str1d2()()ijklijijklklGCeeeeW=--òroleObject13.binimage15.wmfijklColeObject14.binimage16.wmfijeoleObject15.binimage17.wmf0ijeoleObject16.binimage18.wmfpfoleObject17.binimage19.wmf4sys11()ppqpqqfGfMBstfzdd=¶¶=Ñ×Ñ+¶¶åoleObject18.binimage20.wmfBoleObject19.binimage21.wmfpsoleObject20.binimage22.pngimage23.pngimage24.pngimage25.pngimage1.pngimage2.wmfr