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山本 明保, 嶋田 雄介, [石井 秋光](https://orcid.org/0000-0002-9261-4047), [松本 明善](https://orcid.org/0000-0002-6388-2130)

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[セラミックス材料開発をサポートするAI技術](https://mdr.nims.go.jp/datasets/de8cd20d-d4b5-4b05-9dac-c74684f593ba)

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表紙題目 セラミックス材料開発をサポートするAI技術著者名 山本　明保所属 東京農工大学 大学院工学研究院住所 〒184-8588 東京都小金井市中町2-24-16題目 An Overview of Refractories Used in Incinerators and Melting Furnaces, and the Development Status of Energy-Saving and Resource-Recycling Technologies Using Melting Furnace著者名 Akiyasu Yamamoto所属 Tokyo University of Agriculture and Technology住所 2-24-16, Naka-cho, Koganei, Tokyo, Japan共著者 嶋田　雄介所属 九州大学大学院　総合理工学研究院共著者 石井　秋光所属 物質・材料研究機構　構造材料研究センター　研究員共著者 松本　明善所属 物質・材料研究機構　エネルギー・環境材料研究センター投稿責任者 山本　明保所属 上に記載の通り連絡先 TEL：042-388-7519，FAX：なし，Email：akiyasu@cc.tuat.ac.jp原稿枚数：表紙1枚＋本文8枚＋添付図5枚　＝　計14枚キーワード セラミックス，合成プロセス，微細組織，AI，画像解析，データ駆動要旨　材料研究開発におけるシミュレーションは、従来の物理モデルに基づく数値計算（計算科学）に加え、機械学習や人工知能（AI）を活用したデータ科学手法へと発展している。近年のAI技術の躍進は目覚ましい一方、人間の経験や勘が重要な役割を果たしてきた合成系の材料研究開発に対して、AIをどのように活用するべきか関心を持つ研究者・技術者も少なくないと想像する。本稿では、セラミックス材料開発におけるAI活用の現状を概説するとともに、著者らが取り組んだ二つの事例を紹介する。第一に、ベイズ最適化を用いたプロセス条件探索の辞令として、著者らが開発したソフトウェア「BOXVIA」を利用した超伝導セラミックス線材開発を紹介する。第二に、深層学習を用いたセラミックスの三次元微細組織解析について紹介し、画像認識と定量評価の自動化による新たな材料解析手法を概説する。これらの事例を通じて、AIが材料研究における実験計画、組織解析および知見獲得を支援する研究基盤となりつつある現状を概観し、耐火物分野への応用可能性と今後の展望について論じる。１　はじめに耐火物をはじめとするセラミックス材料においては、原料、製造プロセス、微細組織および特性が相互に強く依存しており、それらを理解し、制御することが高機能材料開発の課題である。例えば、耐火物では粒径分布、気孔構造、結晶相構成、粒界状態などの微細組織が特性に大きな影響を及ぼす。これらの微細組織は多様なプロセス因子の非線形な組み合わせによって生成される。そのため、わが国が強みを持つ、これまでに蓄積された膨大なデータや熟練技術者の知見に基づく材料開発手法に加えて、AI手法を上手く導入することは、設計指針の構築の幅を拡げる可能性を秘めている。このような課題に対して、材料科学分野では長年にわたりシミュレーション技術が発展してきた。熱力学計算、第一原理計算、有限要素法などのシミュレーション技術は、材料挙動の理解と設計指針の構築に大きく寄与してきた。一方で近年では、電子顕微鏡トモグラフィーやX線CTなどの観察技術の発展により、三次元微細構造データや大規模実験データの取得が可能となり、材料研究はデータ駆動型解析が本格的に活用される段階へと移行しつつある。　こうした背景のもと、機械学習や人工知能（AI）を活用したマテリアルズ・インフォマティクス（MI）やプロセス・インフォマティクス（PI）が急速に発展している。MI・PIでは、データベースや実験・計算・計測データから組成・構造―特性相関を学習し、未知材料の特性予測や最適条件探索を行うことが可能となる。なかでもベイズ最適化は、比較的少数の実験結果から次に実施すべき条件を効率的に提案できる手法として注目されており、材料探索やプロセス最適化への応用が広がっている。また、深層学習を用いた画像解析は、従来熟練者に依存していた微細組織の認識・定量化を自動化し、材料評価の新たな基盤技術となりつつある。未知物質を探索するMIでは、関連データベースが比較的充実している強みがある（米国「Materials Project」1）など）。一方，どのように所望の材料を作るか，というPIでは，特性を計測する機器との連携や，フォーマットを含め，情報科学の基盤となるデータベースの整備は喫緊の課題である。国内では，物質・材料研究機構（NIMS）等において，材料データベース構築やデータ駆動型材料研究に関する先駆的試みが進められている。また、科学技術振興機構（JST）のCREST「実験と理論・計算・データ科学を融合した材料開発の革新」領域では、実験研究、理論解析、数値シミュレーションおよびデータ科学を統合する新たな材料研究のスタイルが発信されてきている2,3）。本稿では、著者らの二つの研究事例として、ベイズ最適化を活用した材料プロセス条件探索および深層学習によるセラミックス三次元微細組織解析を取り上げる。前者では著者らが開発したベイズ最適化ソフトウェア「BOXVIA」を用い、限られた実験回数の中で効率的に最適条件へ到達する手法を示す。後者では三次元画像データに対する微細構造認識および定量評価の自動化について概説する。これらを通じて、AI技術が材料研究における実験設計と組織解析の双方を支援する新たな研究基盤となりつつある現状を紹介し、耐火物分野への応用可能性と今後の展望について論じる。　２　ベイズ最適化を用いた材料プロセス条件探索2.1　超伝導線材　この章では超伝導線材を例に取り上げ、「どれだけ大きな電流を流せるか」という性能目標を、収集したデータを活用して予測する取り組みについて、現状の課題や将来の展望を紹介する。超伝導線材とは、特定の低温環境下で電気抵抗がゼロになる素材で作られた導線である。電力の無損失送電やMRI、次世代エネルギーとして注目される核融合炉に使われる強力な磁石など、幅広い分野への応用が進められている。この線材の性能を表す重要な指標が「臨界電流」、すなわち「この値を超える電流を流すと超伝導の性質が失われてしまう上限の電流値」である。優れた超伝導線材を効率よく開発するには、実験を一つひとつ繰り返すだけでなく、データを活用して性能を事前に予測することが有効である。具体的には次のような流れで進めた。・データの収集 ― 素材の成分・構造・製造方法など、線材に関するさまざまな情報を集める。・データの蓄積 ― 集めた情報を整理し、後から使いやすい形式でまとめて保存する。・データの解析 ― 統計的な分析や、AIの一種である機械学習を使ってデータの中のパターンを読み解く。・予測と活用 ― 解析結果をもとに、どんな素材・製法であれば高性能な線材が作れるかを予測し、開発に役立てる。このようなデータを活用した開発手法（「データ駆動型」と呼ばれる）が進むことで、高性能な超伝導線材をより短期間・低コストで開発できるようになると期待される。ここでは、このようなデータ駆動型アプローチの実例としてMgB2超伝導線材のプロセス最適化を紹介する。熱処理温度や保持時間は連続変数であり、組合せ数が膨大となるため、網羅探索には多大な実験コストを要する。MgB2超伝導線材の性能向上には、膨大な実験が必要だが、ベイズ最適化を活用することで効率的な条件探索が可能となる。本研究ではMgB2線材の新しい作製手法に対してベイズ最適化ツール「BOXVIA」を適用し、熱処理温度・時間などのパラメータ空間において探索を行った。　2.2　BOXVIAの概要　BOXVIA (Bayesian Optimization Executable and Visualizable Application) 4）は，ベイズ最適化の実行や可視化を，コンピュータの計算環境構築やプログラミングなしに行うことができるアプリケーションである。BOXVIAのインタフェースと出力例を図１に示す。ベイズ最適化は、関数の入力と出力の具体的な対応関係が未知であるブラックボックス関数の最大値や最小値を，少ないデータから効率的に見つけることができるデータ駆動型の数理最適化手法一般を意味する。近年ではベイズ最適化に分類される最適化手法は多数提案されているが，その中でも最も基礎的な手法はガウス過程回帰と呼ばれるモデル化手法を用いて，未知の関数をデータに基づき予測する。このベイズ最適化手法（以下ここでは単にベイズ最適化と呼ぶ）を行う過程では，ガウス過程回帰により予測されたブラックボックス関数の平均関数と共分散関数，そして次にデータを集めるべき条件を指定するための獲得関数が得られる。これら3種類の関数を可視化することは，実験者の最適化過程の理解を助けるだけでなく，新たな発見や気付きにつながる。次節で示すように，MgB2超伝導線材の開発においても関数分布の可視化を通じて新たな発見につながった。なお, BOXVIAについては現在もオープンソースとして公開されている。2.3　ベイズ最適化を利用した超伝導線材開発事例MgB2線材は一般的に金属管に原料となるマグネシウム粉末とB粉末の混合粉末を充填し、伸線加工を施して、外径1mmφ程度の線材にした後、熱処理を行い、化学反応によりMgB2を生成する超伝導線材として製作されている5）。この製造方法はパウダー・イン・チューブ（PIT）法と呼ばれ、非常に簡便な手法ではあるが、MgとBの反応によって体積収縮が起こり、空隙が多く形成されてしまい、その特性を十分引き出せていなかった。そこで、我々は従来のPIT法が抱える充填密度の課題を克服するため、MgロッドをB粉末で囲む構造を採用し6）、さらにMgB2粉末を0・10・30%添加した混合粉末として作製を行う。この手法はPICT法7）と内部マグネシウム拡散法（IMD: Internal Magnesium Diffusion process）を併せてPremix-IMD法と呼ぶ８）。この新しい手法に対しては過去のノウハウがないため、ガウス過程回帰を用いるベイズ最適化を適用し、可視化ツールBOXVIAを用いた。探索変数には熱処理温度（550〜900 ℃）と保持時間（0〜3000分）を設定した。目的変数は4.2 K、7 Tにおける工学的臨界電流密度（Je：臨界電流を線材の断面積で除算したもの）とした。高騰するヘリウムコストへの対応として、1回の計算で5条件を同時提案できるBOXVIAの機能を活用し、実験回数を効率的に削減した。図２に３回までの実験及び提案点の事例を示した。１回目の実験結果からベイズ最適化を行い、次の実験点を提案しており、効率的に実験を進めることができる。図3に異なるMgB2粉末添加量を用いたPremix-IMD法によって得られた特徴的な結果を示す。これには、10%および30% MgB2粉末添加試料に加え、比較のため0%（未添加）試料も含まれている。ベイズ最適化を繰り返すことで、高Je領域へ探索点が集中し、効率的に有望条件へ到達した。ベイズ最適化では、平均関数と標準偏差から計算された獲得関数のピークに基づき、次の実験候補点が選定される。この反復プロセスが第2および第3サイクルへ進むにつれて、Je値が収束していく傾向が確認された。提案点の解析から、探索空間内に3つの明瞭なピークが存在することが明らかとなった。短時間熱処理領域における約700 ℃付近のピークは従来手法と一致していたが、高温・長時間熱処理領域に新たなピークが現れたことは、新規かつ予想外の発見であった。ベイズ最適化は、実験回数を最小限に抑えつつ、実験効率を向上させることが期待されている。さらに近年では、適切な探索範囲を定義することによって、特徴的な材料特性を発見する有効性も報告されている。本研究では、550 ℃から900 ℃までを10 ℃刻み、0分から3000分までを10分刻みとする境界条件下で、全探索空間を網羅的に調査する場合、従来であれば約1万回（35×300回）の実験が必要であった。しかし、本研究の手法では比較的少ない20点（4×5）のサンプリングによって全体傾向を推定することができ、必要実験数を大幅に削減しつつ、有望条件を効率的に抽出できることが示された。３　深層学習を利用した三次元微細組織解析深層学習は、近年セラミックス材料の微細組織解析にも応用され始めている。本章では、鉄系超伝導材料を例として、三次元微細組織解析への適用事例を紹介する。超伝導材料の臨界電流は、結晶粒径、空隙、粒界、第二相、欠陥構造などの微細組織に強く依存する。特に多結晶材料では、これらの組織要素が三次元的に分布しているため、二次元断面像のみでは、特性を支配する組織要素を十分に評価できない場合がある。例えば、断面上では孤立して見える空隙や相界面であっても、三次元的には連結している場合があり、逆に図4で示すように断面像では連続的に見える相が、実際には局所的に狭い経路でつながっている、いわゆるネック部を形成している場合もある。そのため、材料特性と微細組織の関係を理解するには、実材料の三次元組織をデータとして取得し、定量的に解析することが重要となる。我々のグループでは、鉄系超伝導体を含む機能性多結晶セラミックスを対象として、集束イオンビーム付走査電子顕微鏡（FIB-SEM）を用いたシリアルセクショニングにより取得した三次元SEM像に対し、深層学習を用いたセマンティックセグメンテーションを適用した9）。FIB-SEMシリアルセクショニングでは、集束したイオンビームにより試料断面を少しずつ切削しながら、各新生面をSEMで撮像することで、数百〜千枚規模の連続断面像を取得する。この連続断面像を位置補正して積層することで三次元組織像が得られるが、相の連結性や空隙構造を評価するには、各ピクセルが対象相であるか、空隙・不純物などの構造欠陥であるかを識別する必要がある。一方で、取得される連続断面像は数百〜千枚規模となるため、相識別作業が大きな負担となる。またSEM像にはFIB加工痕や輝度変動などのアーティファクトが含まれ、単純な閾値処理では十分な精度が得られない。この課題を解決するため、我々は深層学習による画像認識を導入し、超伝導相を正相、空隙や不純物などの構造欠陥を負相として識別した。その結果、U-Netモデルを用いた場合、深さ方向の連続性も考慮した教師画像を用いることで、複雑な多結晶組織に対してIoU = 94.6%という人手による識別結果と高い一致率を示した。この値は、Otsu法やSauvola法などの従来型しきい値処理、ならびにFCNモデルと比較しても高く、空隙を含みコントラストが連続的に変化する多結晶セラミックスの電子顕微鏡像に対して、深層学習が有効であることを示している。さらに、学習済みモデルを用いることで、1枚当たり約100万ピクセルの連続断面像620枚を数分程度で相識別し、三次元組織として再構築できることも示された。このようにして得られた三次元組織データは、空隙の連結性、対象相の連続性、局所的な断面積変化などの定量評価を可能にする。CoドープBa122多結晶バルクを対象として、三次元組織と臨界電流特性との相関を解析した事例では、結晶粒径50 nm以下の超微細粒Ba122バルクにおいて、単純な粒径微細化だけでは特性変化を説明できないことが示された10）。さらに、図5に解析例を示すように三次元再構築像から「局所厚み」や「空隙長さ」といった組織パラメータを定量化することで、凝集体間のネック部を介したマクロ／メゾスケールでの連結性が重要であることが明らかとなった。すなわちこの結果は、材料特性を理解するうえでは、粒径や体積率といった従来指標だけでなく、三次元的な相のつながり方を評価することが重要であることを示唆している。以上のように、U-Netを用いた深層学習は、超伝導材料の微細組織解析において、膨大な電子顕微鏡画像データの自動処理を可能にするだけでなく、従来見逃されていた三次元的な組織因子を抽出する手段となる。特に、超伝導相の連結性、空隙ネットワーク、ネック部の局所断面積といった電流経路に直結する情報を定量化できる点は、臨界電流特性向上に向けた組織制御指針を得るうえで重要である。今後、超伝導相と空隙の二相識別に加えて、不純物相、第二相、粒界、照射欠陥などを含むマルチフェーズ組織の自動識別へ発展させることで、超伝導特性―微細組織―作製プロセスの相関解析がさらに高度化するであろう。同様の手法は、耐火物における気孔ネットワーク解析、き裂進展評価、反応層形成の定量化などにも応用可能である。深層学習と三次元組織解析の組み合わせは、今後のセラミックス材料研究における重要な解析基盤になると期待される。４　おわりに本稿では、セラミックス材料開発をサポートするAI技術として、超伝導材料を事例にベイズ最適化を用いたプロセス条件探索と、深層学習を用いた三次元微細組織解析を紹介した。ベイズ最適化は、限られた実験回数の中で有望なプロセス条件を効率的に探索できる手法であり、可視化機能を備えたベイズ最適化ツールを用いることで、情報科学を専門としない材料研究者にとっても導入しやすい技術となりつつある。また、深層学習を用いた画像解析は、従来は熟練者の経験に依存していた微細組織の認識・定量化を高精度かつ高速に実施する手段であり、三次元組織データから材料特性に関係する新たな組織因子を抽出するうえで有効である。これらの事例が示すように、AI技術は単に実験作業を自動化するための道具ではなく、研究者が着目していなかった条件や組織因子を可視化し、新たな仮説の構築を支援する解析基盤となり得る。一方で、AIを有効に活用するためには、対象材料に関する知識、適切な探索範囲の設定、信頼できる実験データの蓄積が不可欠である。また、得られた結果を材料科学的に解釈する研究者の判断も重要である。すなわち、AIは研究者の経験や勘を置き換えるものではなく、それらをデータに基づいて拡張する技術と位置づけることが重要である。本稿で示したベイズ最適化や深層学習による画像解析は、対象材料に依存しない汎用的なAI技術である。耐火物をはじめとするセラミックス材料では、組成や成形・焼成条件、使用環境など、多数の因子が複雑に関係して材料特性を決定している。そのため、これまで蓄積されてきた実験データや現場のノウハウを整理し、AI技術と組み合わせることで、従来よりも効率的な材料設計やプロセス最適化が可能になると期待される。今後は、データ形式の標準化、実験・計測データベースの整備、微細組織画像解析の自動化、さらにシミュレーションとの連携を進めることで、セラミックス材料開発におけるAI活用はより実用的な段階へ発展していくと考えられる。参考文献[1] A. Jain et al., “The Materials Project: A materials genome approach to accelerating materials innovation,” APL Materials, vol. 1, 011002, 2013. doi:10.1063/1.4812323.[2] Science and Technology of Advanced Materials, Special Issue: “New Methodology for Developing Innovative Materials,” 2024. Available: https://doi.org/10.1080/14686996.2024.2443318[3] A. Yamamoto, A. Yamanaka, K. Iida, Y. Shimada, and S. Hata, “Integrating machine learning with advanced processing and characterization for polycrystalline materials: A methodology review and application to iron-based superconductors,” Science and Technology of Advanced Materials, vol. 26, 2436347, 2025. doi:10.1080/14686996.2024.2436347.[4] A. Ishii, K. Kamijyo, A. Yamanaka, and A. Yamamoto, “BOXVIA: Bayesian optimization executable and visualizable application,” SoftwareX, vol. 18, 101019, 2022. doi:10.1016/j.softx.2022.101019.[5] A. Matsumoto, H. Kitaguchi, and H. Kumakura, “Superconducting properties of MgB2/Fe tape heavily doped with nanosized SiC,” Superconductor Science and Technology, vol. 21, 065007, 2008. doi:10.1088/0953-2048/21/6/065007.[6] K. Togano, J. M. Hur, A. Matsumoto, and H. Kumakura, “Fabrication of 7-core multifilamentary MgB2 wires with high critical current density by internal Mg diffusion process,” Superconductor Science and Technology, vol. 22, 015003, 2009. doi:10.1088/0953-2048/22/1/015003.[7] A. Yamamoto, J. Shimoyama, S. Ueda, Y. Katsura, S. Horii, and K. Kishio, “Synthesis of high Jc MgB2 bulks with high reproducibility by a modified powder-in-tube method,” Superconductor Science and Technology, vol. 17, pp. 921–925, 2004. doi:10.1088/0953-2048/17/7/016.[8] A. Matsumoto, A. Ishii, R. Kawasaki, T. Hosokawa, and A. Yamamoto, “Development of Premix Internal-Magnesium-Diffusion MgB2 Wire Using a Data-Driven Approach,” IEEE Transactions on Applied Superconductivity, vol. 36, 6200304, 2026. doi:10.1109/TASC.2026.3652546.[9] Y. Hirabayashi et al., “Deep learning for three-dimensional segmentation of electron microscopy images of complex ceramic materials,” npj Computational Materials, vol. 10, 46, 2024. doi:10.1038/s41524-024-01226-5.[10] Y. Shimada et al., “Three-dimensional microstructure and critical current properties of ultrafine grain Ba(Fe,Co)2As2 bulk superconductors,” Journal of Alloys and Compounds, vol. 923, 166358, 2022. doi:10.1016/j.jallcom.2022.166358.