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[FCレポート_高信頼性セラミックス_長田_Finalrev.docx](https://mdr.nims.go.jp/filesets/3c2d6b78-e962-4d1b-b86a-a20f891514f1/download)

## Creator

[長田 俊郎](https://orcid.org/0000-0003-1539-9264), [大熊 学](https://orcid.org/0000-0002-2997-9166), 尾崎伸吾

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[高信頼性セラミックスのデータ駆動型設計を目指して](https://mdr.nims.go.jp/datasets/ca63c378-63b0-4483-8e5b-7a2819e7390f)

## Fulltext

高信頼性セラミックスのデータ駆動型設計を目指して長田俊郎1,2、大熊学1、尾崎伸吾1,21　（国研）物質・材料研究機構　構造材料研究センター2  横浜国立大学　大学院工学研究院 システムの創生部門Corresponding Author: OSADA.Toshio@nims.go.jp1. はじめに　セラミックスは比強度が高く、耐熱性に優れるため、古くから航空宇宙関連機器に適用される「構造用セラミックス」としての活用が進んできた．しかしながら，脆性材料であるセラミックスの機械的強度は，破壊起点となる表面や内部欠陥のサイズ分布に強く依存し大きくばらつくため，部品の設計応力の決定が困難となる．この問題が，高度な信頼性が要求される，例えばタービン動翼等のハイエンド構造部品への適用を妨げてきた．さらに近年では，小型化・高エネルギー密度化が進むセラミックス基盤，積層セラミックスキャパシター，SiCパワー半導体，セラミックス全固体電池等の「機能性セラミックス」分野においても，セラミックスの確率的な脆性破壊が，機能性部品の長期信頼性を決定するボトルネック課題として顕著化しつつある．このように，脆性破壊は「構造用セラミックス」「機能性セラミックス」を問わずセラミックスを扱う全ての当事者にとっての基礎・基盤分野として，その重要性が高まっている．　表面および内部欠陥からの脆性破壊に起因する課題解決のため，当機構においては「自己治癒セラミックスの設計」[1]および「セラミックスの破壊統計予測」[2-5]に関する研究を，それぞれ実施してきた．前者に関しては，酸化反応を活用した表面き裂の治癒速度の高速化手法として、治癒活性相の三次元（3D）ネットワークという新たな設計手法を提案し[1]，既に本FCレポートにて報告している．一方，表面き裂を全て完治したとしても，内部欠陥からの破壊を回避することはできない．したがって，セラミックスの信頼性確保のためには，内部欠陥起因の脆性破壊を予測し，部材を適切な応力下で使用することが極めて重要となる．これら問題の解決に対し，筆者らは欠陥分布・ミクロ組織分布から破壊強度のばらつきを直接予測する新規手法を提案している．本稿では、電子顕微鏡やX線CTを用いた最新の欠陥評価手法[6-9]や、提案する破壊統計予測手法[2-5]を紹介するとともに，これら技術が新たなデータ駆動型セラミックス設計もたらす可能性について概説する． 2. 複雑形状を有するセラミックス製品の強度評価・予測スキームセラミックスの強度評価・予測手法としては，最弱リンク説に基づいた破壊統計手法[10-16]が長年採用されてきた（図1a）．具体的には，サイズの異なる標準試験片の破壊強度を多数取得の上，これらデータをワイブル分布に従い確率統計的に分析し，ばらつき度合いを示すワイブル係数mおよび強度の平均値を示す形状母数を取得することで，複雑形状を有する製品の故障確率・歩留まりを推定する手法である．セラミックス製品の強度は，製品サイズや応力分布により破壊起点として実際に出現する最大欠陥のサイズが異なる（有効体積）ため，寸法効果を示す．本手法では，“ワイブル係数は有効体積に依らず一定”と仮定することによって，実製品の強度ばらつきを外挿により推定している．しかしながら，数十～数百本程度の試験ではワイブル係数の真値を決定きず，m値は試験毎に変動する可能性があることから，実製品の故障確率の高精度な予測は極めて困難となる．更に，新規セラミックス製品の評価や製造プロセスの最適化を実行するためには，製品毎およびプロセス毎に多量の破壊試験を実施する必要があり，企業現場における製品開発には莫大な人的・時間的コストを要する． 　このような従来型評価・予測スキームに対し，筆者らは，“欠の確率分布は有効体積に依らず一定”という仮定に基づき，セラミックス中の欠陥分布から複雑形状を有する実製品の強度ばらつきを直接推定する手法を提案している（図1b）[2]．強度のばらつきは，三次元的な製品の欠陥分布および応力分布の結果として出現する値であるため，「欠陥分布」を共通指標とした本評価スキームはセラミックスの破壊統計を議論する上で，より本質的な解と言える．ここで使用する欠陥分布は，実際に破壊起点となる最大欠陥を含む十分な量の統計情報を取得する必要があるが，①サイズの異なる標準試験片の破壊強度のワイブル分布から群知能最適化手法を用い逆解析する[2]，または②試験片中の欠陥分布を直接観察する[3-5]ことで取得可能である．更に，①②を併用することで，限られた試験数であっても十分な範囲の欠陥サイズ分布を取得可能であるとともに，有限要素法[3-5]やPythonを用いた数値解析手法[2]により，複雑形状を有する実製品の強度ばらつきを高度に予測可能となる．更に，共通指標とする「欠陥分布」を最新の焼結理論[17-18]や数値シミュレーション等により予測することで，多量の試験をすることなく，製品形状・プロセス条件の最適化（バーチャルラピッドプロトタイピング）が可能となるという大きな利点を持つ．3.　有限要素モデル，構成モデルおよび破壊力学モデル新たな予測スキームは，①マクロ-メゾスケールの力学応答を記述する有限要素モデル，②一要素の応力-ひずみ関係を記述する構成モデル，および③欠陥サイズ・形状・結晶粒径を関数とした新たな破壊力学モデルにより構成されている（図2）．詳細は尾崎らの先行論文[2-5]を参照いただきたい． 有限要素モデル①は，セラミックス内のミクロ組織・欠陥分布情報をモデル内に合理的に表現するための工夫がなされている（図2a）．欠陥分布（サイズ・アスペクト比等）や粒径分布等の統計情報を基に，確率密度関数および乱数を用いることで，要素ごとに異なったポアーサイズ・ポアーアスペクト比・粒径を設定可能である．一般的な有限要素法は，全要素において同一の材料特性を与えるため破壊強度が一意に定まるが，本モデルは，要素ごとに材料特性を確率統計的に与えるため，実験で得られる強度のように，計算毎に異なる破壊強度を出力可能なバーチャルテストを実行可能である．構成モデル②は，初期欠陥からのき裂進展を表現するために，結合力関係（応力とき裂開口変位）を組み込んだ等方性損傷モデルを採用している（図2b）．応力-ひずみ関係は次式で与えられる．    (1)ここで，はCauchy応力テンソル，は弾性係数テンソル，は微小ひずみテンソルである．Dは損傷変数であり，D = 0は最大欠陥からのき裂進展開始点を示し，D = 1は要素の完全損傷状態に対応している．損傷変数はスカラー変数である等価ひずみの関数として，次式のように規定される．   (2)ここで，は損傷開始ひずみ，は特性長さ（要素長さ），は損傷開始応力（要素最大欠陥からのき裂進展開始応力）である．また，Gfは破壊エネルギーであり，破壊靭性値およびヤング率Eを用いより算出可能である．また，相対密度が99％以上の緻密体においては，各要素のEやGfを一定であるため，標準的な破壊靭性試験等により取得可能である．他方，モデル内において，各要素のEやGfを欠陥量（相対密度）と関連付けることも可能であり，低密度セラミックスの計算にも対応できるよう工夫がなされている[3]．　各要素の損傷開始応力は，欠陥の大きさ，アスペクト比，結晶粒径の確率分布を反映させ，要素毎に次式のような線形破壊力学モデル③を用い算出している（図2c）．    (3)Fは形状係数，cはき裂長さである．アルミナの曲げ試験において破壊起点には，未焼結部や大きなポアーが確認される．また，実際の破壊は，ポアー周囲に存在する粒径一つ分の鋭利なき裂から破壊すると考えられる．従って，本手法では図2cのような応力集中部（ポアー）と初期き裂（結晶粒）を組み合わせた土星形状の粗視化モデルを構築し，ポアーサイズ・ポアーアスペクト比・粒径の情報から形状係数Fを推定することで，要素毎のを算出している．以上のように，本予測スキームはモデル①，②および③を組み合わせ，マルチスケールの組織・欠陥分布情報を適切に局所破壊と関連づけることで，複雑形状を有する製品のマクロ強度のばらつきを，少ない計算コストで推定することが可能である．4.　2D/3Dマルチスケール観察・評価技術の新展開破壊統計に関する多くの先進的な取り組み[12-15]を基盤とし，筆者らが新たな評価・予測スキームを提案できた一つの大きな要因は，近年のマルチスケール観察・評価技術の著しい進歩がある．具体的には，高解像度走査型電子顕微鏡（SEM）を用いた自動観察技術[19]，およびSPring8に代表される高輝度X線CTを用いた3D観察技術が挙げられる．詳細は大熊らの先行論文[6-9]を参照いただきたい．近年の著しい技術革新により，従来は透過型電子顕微鏡（TEM）でしか捉えることができなかった数nm程度の微細構造をSEMにより簡易に取得可能となった．更に，著者らが独自開発した自動化システムを用いることで [19]，数千枚の高解像度画像を自動かつ高速で取得可能である．図3に，一例として1500℃で常圧焼結したアルミナ焼結体において，約4mm×3mmの面積を自動撮影した結果を示す[3]．光学顕微鏡レベルの面積を撮影することで，破壊起点となり得る粗大なポアー（未焼結粉末の集合体）を観察できるだけではなく，高解像度像によりポアーの詳細な形状や周囲の粒径等の情報を一挙に取得可能となる[6]．これらを画像解析することにより，広範囲での2D欠陥分布情報を高速で取得可能である． 有限要素モデル①および線形破壊力学モデル③を用いた強度予測には，三次元的な欠陥分布およびポアー形状の情報が不可欠であり，それにはX線CTを用いた3D観察技術[6-9]が極めて有用となる．図4にSPring8で撮影した粗大ポアーのマイクロCT像およびナノCT像の一例を示す[6]．本試料はCIP後に常圧焼結したアルミナであるため，マイクロCT像からは欠陥分布に及ぼす焼結温度の影響は小さいことが分かる．また，マイクロCTにより3D欠陥分布情報を取得可能である．一方，ナノCTを用いることで，高解像度SEM像（図3）と同レベルの解像度で，極めて明瞭な3Dポアー構造を取得可能であることが確認できる．以上のように，観察スケールが重複する自動SEM観察結果および高輝度X線CT結果を併用することで，セラミック中の様々な組織・欠陥分布をマルチスケールで評価可能であり，破壊起点となる最大欠陥を含む十分な量の統計情報を取得可能となった．5. 破壊統計予測がもたらすインパクト 　2D/3Dマルチスケール観察・評価の結果得られた組織・欠陥分布を入力値とし，有限要素解析を実施することで，任意の複雑形状を有する実製品の強度ばらつきを高度に予測することが可能となる（図5）[3]．図5左下に，SEMおよびマイクロCTで取得した3D欠陥分布を示す．ここで，SEMで取得した2D情報は，Schwartz–Saltykowモデルを用いて3D情報に変換している[3]．SEMおよびマイクロCTで得た欠陥分布はよい一致を示していることが確認できる．また，本試料においては欠陥分布に及ぼす焼結温度の影響は小さいことも定量的に確認できる．得られた3D欠陥分布・粒径分布情報等を各要素に乱数入力し，土星型の破壊力学モデル（図2c）により損傷開始応力を計算した結果を図5左上に示す．このようなモデルを任意の本数準備し（ここではN=30），損傷解析を実行することで，焼結温度の異なる3種のアルミナ常圧焼結体の曲げ強度Bを計算した．B計算値のワイブル分布は，実測値を良い一致を示すことが分かる（図5右下）．更に，焼結温度が1600℃と最も高いアルミナにおいて，実測Bが最も低い結果であったが，これら傾向をよく計算できていることが分かる．これは，応力集中部（ポアー）と初期き裂（結晶粒）を組み合わせた土星形状の粗視化モデル（図2c）を採用しているため表現できる結果である．この結果，金属材料分野で活用されるHall-Petch則に類似した粒径-強度の関係を，本モデルを用いることで脆性セラミックスにおいても記述可能となる．　今回は有限要素法による計算結果を例として示したが，これら計算はPythonプログラムを用いても実行可能であり，N＝100000のバーチャル曲げ試験を短時間で実施可能である[2]．このような，数値シミュレーションの著しい高速化は，セラミックス製品のデータ駆動型設計における，形状・プロセス最適化（バーチャルラピッドプロトタイピング）において極めて強力なツールとなると確信している．6. おわりに本稿で紹介したセラミックスの破壊統計予測に関する研究は，構造用セラミックス・機能性セラミックス問わず，セラミックスを扱う当事者にとって極めて重要な基礎・基盤的研究領域である．更に，近年ではセラミックス分野においても積層造形技術の活用が進みつつあり，複雑形状部品の強度・信頼性を計算可能な本手法は，今後産業界においてニーズが高まると予想している．今後は，アルミナだけでなく様々なセラミックスにおいて適用可能であり，更には，高温強度予測が可能な新たな理論モデルを構築する予定である．これにより，航空機タービン翼の熱遮蔽コーティングや長繊維強化セラミックス基複合材の破壊強度，更には，機能性部品の熱応力破壊の予測が可能となるだろう．今後の研究にご期待いただきたい．謝辞　本研究の一部は、国立研究開発法人新エネルギー・産業技術総合開発機構（NEDO）の委託業務（JPNP22005），日本学術振興会（JSPS）科学研究費助成事業基盤研究(B) (JP23K22628，22H01357およびJP22K1449)の支援を受けて実施された。ここに記して謝意を示します．参考文献[1] T. Osada, K. Kamoda, M. Mitome, T. Hara, T. Abe, Y. Tamagawa, W. Nakao, T. Ohmura, Sci. Rep., 7 (2017) 17853-1.[2] T. Maeda, T. Osada, S. Ozaki, J. Am. Ceram. Soc., (2025) e20660.[3] S. Ozaki, K. Yamagata, C. Ito, T. Kohata, T. Osada, J. Am. Ceram. Soc., 105 (2022) 2182.[4] C. Ito, T. Osada, S. Ozaki, Cram. Int., 48 (2022) 36460.[5] C. Ito, T. Maeda, R. Higashi, T. Osada T. Kohata, S. Ozaki, J. Eur. Ceram. Soc., 44 (2024) 3381.[6] G. Okuma, T. Shimizugawa, S. Ozaki, T. Osada, S. Machida, Y. Arai, R. Inoue, H. Kakisawa, Y. Sada, M. Uesugi, A. Takeuchi, F. Wakai, J. Eur. Ceram. Soc. (Under review)[7] G. Okuma, M. Endo, H. Minagawa, R. Inoue, H. Kakisawa, T. Kohata, T. Osada, T. Yamamoto, M. Azuma, A. Takeuchi, M. Uesugi, O. Guillon, F. Wakai, Adv. Eng. Mater., 25 (2023) 2201534.[8] G. Okuma, R. Usukawa, T. Osada, N. Kondo, H. Nakajima, T. Okazaki, S. Machida, Y. Arai, R. Inoue, H. Kakisawa, K. Shimoda, A. Takeuchi, M. Uesugi, F. Wakai, Ceram. Int., 50 (2024) 37402.[9] G. Okuma, T. Osada, H. Minagawa, Y. Arai, R. Inoue, H. Kakisawa, K. Shimoda, A. Takeuchi, M. Uesugi, S. Tanaka, F. Wakai, J. Eur. Ceram. Soc., 43 (2023) 486.[10] W. Weibull, A statistical theory of strength of materials. Stockholm: Generalstabens litografiska anstalts forlag; 1939.[11] R. Danzer, P. Supancic, J. Pascual, T. Lube, Eng. Fract. Mech., 74 (2007) 2919.[12] A. Zimmermann, M. Hoffman, B.D. Flinn, R. K. Bordia, T-J. Chuang, E. R. Fuller Jr., J. Rodel, J. Am. Ceram. Soc., 81 (1998) 2449.[13] D. J. Green, J. Am. Ceram. Soc., 63 (1980) 342-344.[14] 松尾陽太郎，村田博隆，材料，33 (1984) 1545[15] S. Nakamura, S. Tanaka, Z. Kato, K. Uematsu, J. Am. Ceram. Soc., 92 (2009) 688.[16] N.N. Nemeth, L.M. Powers, L.A. Janosik, J.P. Gyekenyesi, CARES/LIFE ceramics analysis and reliability evaluation of structures life prediction program. NASA/TM-2003- 106316.[17] F. Wakai, G. Okuma, R. Mucke, O. Guillon, J. Eur. Ceram. Soc., 41 (2021) 202.[18] F. Wakai, G. Okuma, Acta Mater., 235 (2022) 118092.[19] T. Hoefler, A. Ikeda, T. Osada, T. Hara, K. Kawagishi, T. Ohmura, Materials & Design, (2025) (Under review)＜著者紹介＞長田 俊郎　（おさだ としお）2009年　横浜国立大学博士課程後期修了。2009年　（独）物質・材料研究機構　NIMSポスドク研究員。2012年　横浜国立大学共同研究推進センター特任教員（研究教員）。2013年　（国研）物質・材料研究機構　研究員2022年 NIMS-横浜国立大学連携大学院教授（併任）．2024年　（国研）物質・材料研究機構　高信頼性耐熱材料グループ　グループリーダー。この間2016-201年にデルフト工科大学客員研究員。大熊　学 （おおくま がく）2018年9月　東京工業大学物質理工学院材料系材料コース早期修了。2018年　日本学術振興会特別研究員PD。2019年　東京工業大学科学技術創成研究院フロンティア材料研究所特任助教。2020年　（国研）物質・材料研究機構　研究員2023年　（国研）物質・材料研究機構　セラミックス基複合材料グループ 主任研究員2024年 東京科学大学 特任講師（併任）。尾崎　伸吾　（おざき しんご）2005年　九州大学大学院博士課程後期修了2005年　東京理科大学　工学部　助教2008年　横浜国立大学大学院　工学研究院　助教2013年　横浜国立大学　大学院工学研究院　准教授2020年　（国研）物質・材料研究機構　客員研究者（併任）2022年　大学院工学研究院 システムの創生部門 教授