# Fileset [量子ドット単一光子源とは20250507_リポジトリ登録用.pdf](https://mdr.nims.go.jp/filesets/2589017f-320b-4d13-b7c2-af9dcb2aed53/download) ## Creator [黒田隆](https://orcid.org/0000-0001-6445-7673), [間野高明](https://orcid.org/0000-0002-6955-260X) ## Rights [In Copyright](http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/) ## Other metadata [量子ドット単一光子源とは](https://mdr.nims.go.jp/datasets/7eb98119-d110-40cb-9de3-724e3d01a9bb) ## Fulltext 1 量⼦ドット単⼀光⼦源とは 国⽴研究開発法⼈物質・材料研究機構 ⿊⽥ 隆、間野⾼明 原⼦や分⼦などの単⼀の量⼦系を孤⽴させ、そこから放出される光を観測すると、２個以上の光⼦を同時に含むことのない、単⼀光⼦の集団となる。しかし、気体や溶液など凝縮系から、単⼀の原⼦や分⼦を空間的に孤⽴させることは容易ではない。⼀⽅、量⼦ドットであれば、固体でありながら⽐較的容易に単⼀光⼦源を実現でき、素⼦応⽤も可能である。本稿では、量⼦ドットを⽤いた単⼀光⼦源の開発状況を概観する。 １．はじめに ランプやレーザーなど古典的な光源から発する光を、幾重もの減衰フィルターに通して減光すると、元は莫⼤な数の光⼦束であったものから、まばらにしか光⼦が⾒つからない状況にすることができる。この場合、単位時間あたりに検出される光⼦の数は、ポワソン分布と呼ぶ確率分布に従う。ポワソン分布はランダムな少数の粒⼦を⾒出す確率分布である。そのため、残念ながら、いくら減光しても、２個以上の光⼦が⼀緒になる確率はゼロにはならない。⾔い換えると、普通の巨視的な光源を微弱にするだけでは、単⼀光⼦源にならない。単⼀光⼦を発⽣するには量⼦性を活⽤することが不可⽋である。 単⼀光⼦を発⽣させる⽅策のひとつは、パラメトリック下⽅変換（PDC）と呼ぶ⾮線形光学現象を⽤いる⽅法である。PDC では、⼊射する光⼦１個に対して、エネルギー保存側を満たすように 2 個の光⼦が同時に放出される。そのうち⽚⽅の光⼦を検知できたタイミングを選ぶと、同じタイミングでもう⽚⽅の光⼦が（ほぼ）確実に１個だけ存在することになり、伝令付きの（heralded な）光⼦源になる。伝令付き単⼀光⼦源は、⾮線形結晶を⽤いて⽐較的簡単に実現することができ、量⼦鍵配送の実証試験などに使われてきた。しかしながら、光⼦の発⽣は確率的であり、応⽤には必ずしも相応しくない。 確率的ではなく、確定的に光⼦を発⽣させるには、単⼀の量⼦系を孤⽴させて、そこからの発光信号を捕捉すればよい。その原理はナトリウム原⼦を使って最初に実証された。ここでは真空容器の中にナトリウムのガスを希薄に導⼊し、対物レンズの視野内にある原⼦の数を１個以下に制限する。標的となる原⼦を共鳴的に励起し、蛍光信号を計測すると、単⼀光⼦状態の特徴であるアンチバンチング相関を持つことが⾒出された 1)。このような単⼀の量⼦系からの光⼦の発⽣は、原⼦以外にも、真空中にトラップされた単⼀イオン 2)、基板上に固定した単⼀の蛍光分⼦ 3)、固体中の不純物発光中⼼4)、および半導体の量⼦ドット 5)-7)など様々の量⼦系で検証されている。 量⼦ドット技術の最前線（監修 荒川 泰彦、エヌ・ティー・エス出版、2025 年 9 ⽉）第 4 章、第 1 節 2 これらの光源から、単⼀の光⼦が発⽣していることを確証づけるには Hanbury Brown Twiss ⼲渉計を使って光⼦相関を計測すればよい（図１）。この実験では、光源から発⽣した光束をビームスプリッターで２つの光路に分離し、おのおの光路に検出器を置いて、光⼦が到着するタイミングを計測する。なお、現在、光検出器は 100％に近い効率で光⼦を検知できる性能がある。個々の検出器が光⼦を検出する確率は光の強度に⽐例する。そのため２つの検出器が偶然同時に光⼦を検出する確率は、光の強度の２乗に⽐例することになる。しかし、単⼀の光⼦が⼊射すると、光⼦が分かれることがないため、同時に検出できる確率はゼロである。したがって、時間遅延を変えながら、２つの検出器で同時検出できた事象を計数すると、強度の２乗に⽐例する（時間遅延に依存しない）背景信号の中に、遅延がゼロのときに事象数がゼロとなる信号（アンチバンチング相関）が現れることになる。 図１．Hanbury Brown Twiss ⼲渉計（右図）を使うと、光⼦のアンチバンチング相関（左図）を実測することができる。 ２．量⼦ドットからの単⼀光⼦発⽣ 量⼦ドットが光る理由は、伝導電⼦と正孔が量⼦ドットに注⼊されて再結合するからである。伝導電⼦と正孔が 1対なら、そこから発する光⼦も 1個になる。しかし、元が半導体である量⼦ドットには、複数の伝導電⼦と正孔が注⼊されることは稀ではない。そのため、標的とする量⼦ドットが 1個でも、そこから発する光は、ポワソン分布に⽀配されるランダムな光⼦集団であり、単⼀光⼦にならないのではないか︖という問題意識について考察してみよう。 エピタキシャル成⻑で作製した量⼦ドットの場合、伝導帯および価電⼦帯に形成される量⼦化準位の数は、たかだか数個である。それらの１電⼦準位は、原⼦の殻構造に倣って、エネルギーの低い⽅から s, p, d, ... と名づけられており、その分裂は数 10〜100 meV のエネルギースケールである。おのおの殻には、スピンの向きが直交する電⼦や正孔が 2 個ずつ収容できる。したがって１個の量⼦ドットには最⼤ 10個弱の電⼦・正孔が収容されると考えてよい。ここで、最低準位である s殻にいる電⼦と、同じ最低準位の s殻にいる正孔を考える。それらが再結合するとき、注⽬する電⼦と正孔の他に、余剰となるキャリアが「存在するとき」と「存在しないとき」とで遷移エネルギーが異なる。とくに、余剰キャリアが存在せず電⼦・正孔が１対だけの状態をエキシトン（X）と呼び、電⼦もしくは正孔が 1個多いときの状態をチャージドエキシトン（X-, X+）、電⼦と正孔の両⽅が 1個ずつ多いときの状態をバイエキシトン（XX）と呼ぶ。バイエキシトンは、電⼦・正孔が２対ある状態 3 と⾔い換えてもよい。それらの状態の遷移エネルギーは、数meVのエネルギースケールで分裂しており、⼀般に、電⼦・正孔の数が多いほど、クーロン相関の影響でエネルギーが下がる。さらに多くの電⼦や正孔が p殻や d殻を占有していくと、より低エネルギー側にマルチエキシトンの準位が作られることになる。 ここで、量⼦ドットからの発光を、様々のマルチエキシトンの遷移を区別することなく、まとめて計測すれば、その光⼦数はポワソン分布に従うと予想できる。それでは単⼀光⼦源にならない。しかし、ひとつの準位、とくにエキシトン状態からの発光を分別できれば、それは単⼀光⼦源になる。そのためには、対物レンズで集光した量⼦ドットからの発光を、分光器などの狭帯域フィルターに通せばよい。 図２は孤⽴した量⼦ドットの発光信号を時間分解した実験結果である。左図はストリークカメラ検出器を⽤いた発光スペクトルの時間発展で、時刻ゼロにパルス励起した直後から発光が始まり、減衰していく様⼦がわかる。ここで、低エネルギー側のスペクトル成分は、⾮常に早く減衰し、時間を追って、⾼エネルギー側のスペクトル成分に移⾏する様⼦が分かる（右図）。この観測結果は、励起直後、多数の電⼦正孔が存在するマルチエキシトン状態だったものが、再結合を繰り返しながら、電⼦正孔の数が減少していき、最終的に（シングル）エキシトンの状態に緩和することを⽰している。右図の発光スペクトルにおける⾼エネルギー端の 1,829 meVを中⼼とするピークが、エキシトンの発光線と予想できる。そのためこのピークを分光器で選別すれば、単⼀光⼦源として動作することになる。 図 2．単⼀ GaAs量⼦ドットの時間分解発光スペクトル。量⼦ドット試料は液滴エピタキシー法で作製した 8)。 4 図3は、同種の量⼦ドット試料について、Hanbury Brown Twiss ⼲渉計を⽤いて光⼦相関を観測した結果である。励起には繰り返し 76 MHz（周期~13 ns）のパルスレーザーを⽤いた。そのため76 MHzに同期してパルス的に単⼀光⼦が発⽣すると期待できる。左図は、同時計数の事象の数を時間遅延の関数として表⽰したものである。(a)は、エキシトン準位と予想される⾼エネルギー端のピーク（右図の X）を選別して計測した結果であり、時刻ゼロでの同時計数ピークが消失するアンチバンチング的な相関を⽰している。したがって２個以上の光⼦を含むことのない、単⼀光⼦パルスが発⽣していることが結論づけられる。 左図の(b), (c)は、エキシトン遷移の発光と、それより低エネルギー側にあるマルチエキシトン由来の遷移（右図の A,B）との間の光⼦相関である。Xと Aの相関は同時計数ピークが消失し、ここから Aはチャージドエキシトンの遷移と判断できる（エキシトンとチャージドエキシトンは⼀緒に存在できない）。⼀⽅、Xと Bの相関には優位な同時計数ピークを確認でき、この結果から Bはバイエキシトンの遷移と予想できる。その理由は、量⼦ドットにバイエキシトンが形成されると、光⼦を発⽣後、エキシトン状態に緩和し、引き続き、そこから光⼦が発⽣するからである。すなわち２つの光⼦が「連れ⽴って」発⽣するため、同時計数ピークが現れることになる。 図３．単⼀ GaAs量⼦ドットの発光信号における光⼦統計9)。 3. 実⽤を⽬指した取り組み エピタキシャル成⻑で作製する量⼦ドットは、通常、屈折率の⼤きな媒質に埋め込まれており、外部に光が出にくい状況となっている。実際、典型的な屈折率である n = 3 の媒質中に光源があるとき、標準の対物レンズ（NA = 0.5）で集光できるのは、全⽴体⾓に放射するうちの 0.8%に過ぎない。そのため単⼀光⼦のパルスを発⽣しても、実際に検出できるのは、光⼦を 1個も含まない空打ちパルスばかりとなる。 5 取り出し効率を向上するための光学設計と加⼯が課題となっている。初期の試みとして、DBR共振器に挟まれた量⼦ドットを微⼩ピラーの形に加⼯することで、8%の取り出し効率を観測した10)。その後、DBRの共振器⻑をピエゾ制御し、共振条件に合わせることで、シングルモード・ファイバーに結合できる end-to-end の効率が 57%に到達している 11)。 ⼀⽅で、効率向上を⽬的とすると、共振器は必ずしも必要ではなく、マクロな構造体でも⼗分とも考えられる。東⼤と富⼠通のグループは、量⼦ドットを成⻑した基板にウェットエッチングを施してホーン形状に作り込むことで 11%の取り出し効率に成功した 12)。また近年は、フレネルレンズやメタ構造を素⼦表⾯に作り込む試みも多数報告されている。実⽤に耐えうる安定性やスケーラビリティに優れた⽅策が求められている。 種々のアプリケーションに応じた波⻑の光源開発も重要である。これまで広く研究されてきたGaAs 基板上の InAs量⼦ドットの場合、波⻑は 900nm台となる。しかし、この波⻑域は⾼感度なシリコン光⼦検出器の特性がよくない。格⼦整合系である GaAs/AlGaAs量⼦ドットの場合、波⻑は600-700nmであり、効率のよい光⼦検出が可能である 8),9)。次に、通信応⽤を⽬指した⻑波⻑化には、基板を InP に置き換えるのが有効である。東⼤と富⼠通のグループは、ダブルキャップ法を適⽤した InAs/InP 量⼦ドットで通信波⻑1.3, 1.55 µmの光⼦源を実現した。さらに上述のホーン構造と組み合わせることで、120kmの単⼀光⼦量⼦鍵配送に成功している 13)。⼀⽅で、短波⻑化の試みとしては GaNを⽤いると波⻑350 nm程度の紫外域の量⼦光源を実現できる。⼀般にワイドギャップ材料は、光学遷移の振動⼦強度が⼤きく、熱緩和の影響が相対的に⼩さい。そのため室温環境での単⼀光⼦発⽣も観測されている 14)。 4. 量⼦もつれ光⼦源 つぎに、次世代の単⼀光⼦源である量⼦もつれ光源への応⽤について、我々が取り組んでいる研究も含めて紹介する。これまで述べたように、量⼦ドットに電⼦と正孔を１対作り、光⼦を 1個発⽣させるのが単⼀光⼦源の動作である。ここで、量⼦ドットに電⼦と正孔が２対あるバイエキシトンの状態を作ると、そこから再結合が 2回起こり、2 個の光⼦が発⽣する。この２個の光⼦は、理想条件の下で、量⼦的にもつれあう（エンタングルした）光⼦対となることが、次の考察から分かる。 バイエキシトンを形成する伝導電⼦ 2 個は、パウリの排他律から、スピンが逆向きであり、正孔 2個も同様である。（したがってバイエキシトンの合成スピンはゼロである）電⼦・正孔のスピンの状態は、再結合後の発光の偏光を定める。そのため、バイエキシトンから発⽣する２個の光⼦は、お互いの偏光が逆向きになると予想できる。ここで、最初に発⽣した光⼦だけを抜き出すと、その偏光は完全にランダムであり、続いて発⽣する光⼦も、そこだけを⾒ると偏光はランダムである。しかし、 6 お互いの相関を⾒ると必ず逆向きになっており、個々の光⼦は量⼦的に不確定でありながら、お互いの間に相関がある量⼦的にもつれあった状態になっている。 量⼦ドットに電⼦と正孔を 2 対注⼊すると、量⼦もつれ対を発⽣させることができる。しかし現実の量⼦ドットには、格⼦歪や形状の歪みのため、わずかながら光学的な異⽅性があり、その結果、本来期待していた偏光状態の不確定性が消失し、量⼦相関も消失する。量⼦もつれ対を発⽣するには、異⽅性を根絶することが求められる。そのため、これまでは成⻑後の量⼦ドットに外部から電場や磁場、歪みなどを印加し、対称性を改善する試みが多数⾏われてきた。 ⼀⽅、光学的な異⽅性の由来に注⽬すると、量⼦ドットの下地である正⽅格⼦の [100] ⾯において原⼦が異⽅的に配列していることがその⼀因である。そのため、液滴エピタキシー法を使って、[111]⾯上に量⼦ドットを作製すれば、対称性に秀でた理想量⼦ドットを実現でき、量⼦もつれ対を発⽣できると期待できる。 図4は、[111]⾯上に作製した量⼦ドットの発光スペクトルである。上下２枚のスペクトルを例⽰しているが、いずれも 4本に別れた発光線が似た位置に確認できる。このうち、⼀番短波⻑側（⾼エネルギー側）の発光線（#1）が、エキシトンが再結合するときの遷移であり、3本⽬の発光線（#3）が、バイエキシトンが再結合して、エキシトンに遷移するものである。その他の２本は、正負のチャージドエキシトンの再結合である。これらのスペクトル同定は、励起強度依存性や偏光依存性から確定した。 図４．[111]A⾯上 GaAs 量⼦ドットの発光スペクトル。 図5は、バイエキシトンの発光線とエキシトンの発光線を分光器でフィルタリングし、さらに偏光を区別して光⼦相関を観測した結果である。左端のパネル a は、左回り（L）と右回り（R）の円偏光を区別したときの結果であり、1番上の図から、⽚⽅の光⼦が Lのときは、もう⽚⽅が Rとなる事象 7 が多いことが分かる。さらに２番⽬の図から、両⽅の光⼦とも Lと検出される事象がほとんどないこと、3番⽬の図から、同じく両⽅の光⼦とも Rとは検出できないこと、4番⽬の図から、R/Lの組み合わせだと、その事象が多くなることが分かる。以上をまとめると、２つの光⼦は必ず逆向きの円偏光になる。この観測事実は、バイエキシトンを構成する２電⼦・２正孔が、おのおの逆向きのスピンを持つことと整合する。 さて、このような Rと Lの円偏光を持つ（個々はランダムだがお互いに逆向きな）２光⼦の集団を、今度は直線偏光で区別して観測することを考える。この場合、横向き Hの直線偏光になるか、縦向き Vの直線偏光になるかは、元の光⼦が Rにせよ Lにせよ、確率 50%で不確定であり、偏光の相関は、当然なくなるはずである。パネル bが、その実験結果であり、素朴な予想を裏切って、HH/VVの組み合わせの事象が⼤部分であることが観測でき、つまり⽚⽅の光⼦が、縦横どちらかの直線偏光であれば、もう⽚⽅の偏光も、必ず同じ向きの直線偏光となる。パネル cでは、直線偏光の向きを 45°傾けて測定したものであり、この場合も（不確定になることはなく）必ず同じ偏光の光⼦対となる。つまり、どの偏光で区別しても相関があるという、常識的には考えがたい（⾮局所的な）相関を⽰しており、これが量⼦もつれの本質的な特徴である。実験結果の解析から、この量⼦ドットは忠実度87%の量⼦もつれ状態を発⽣していることを⾒出している。 図５．[111]A⾯上 GaAs量⼦ドットの偏光相関と量⼦もつれの検証15)。 5. まとめと今後の展望 量⼦ドットを⽤いると、単⼀光⼦や量⼦もつれ光⼦対を確定的に発⽣させることができ、⾼忠実な量⼦光源を実現できる。実⽤へ向けた課題としては、光⼦発⽣レートの向上が第⼀に挙げられるが、研究レベルでは⼗分な状況に達しており、あとは安定性とスケーラビリティに富む簡便な⽅策が求められている。⾼輝度特性に優れた量⼦ドット光⼦源を使うことで 20光⼦の量⼦計算（ボゾンサンプリング）に成功した報告もある 16)。本稿では述べなかったが、このような多段的な量⼦操作や、将来 8 の⼤規模な量⼦インターネットの構築には、量⼦⼲渉を⽣み出す識別できない光⼦の発⽣が不可⽋であり、そのためには量⼦ドットの⼀層の⾼純度化（狭線幅化）と波⻑制御技術が重要である。現在、光量⼦技術の潮流としてスクイーズド光を⽤いた連続量量⼦計算が⼤きな注⽬を浴びているが、単⼀光⼦を⽤いた既存のアプローチは構成が簡単で理解しやすく、拡張性も⾼い。⾼輝度かつ⾼忠実な単⼀光⼦源を実現できる材料は量⼦ドット以外になく、今後⼀層の技術進展が期待される。 謝辞 本解説で紹介した成果の⼀部は防衛装備庁安全保障技術研究推進制度 JPJ004596 の⽀援を受けました。 1) M. Dagenais and L. Mandel: Phys. Rev. A 18, 2217 (1978). 2) F. Diedrich and H. Walther: Phys. Rev. Lett. 58, 203 (1987). 3) B. Lounis and W. E. Moerner: Nature 407, 491 (2000). 4) R. Brouri et al.: Opt. Lett. 25, 1294 (2000). 5) A. Imamoglu et al.: Nature 406, 968 (2000). 6) P. Michler et al.: Science 290, 2282 (2000). 7) C. Santori et al.: Phys. Rev. Lett. 86, 1502 (2001). 8) T. Kuroda et al.: Phys. Rev. B 66, 121302(R) (2002). 9) T. Kuroda et al.: Appl. Phys. Express 1, 042001 (2008). 10) M. Pelton et al.: Phys. Rev. Lett. 89, 233602 (2002). 11) N. Tomm et al.: Nature Mater. 16, 399 (2021). 12) K. Takemoto et al.: J. Appl. Phys. 101, 081702 (2007). 13) K. Takemoto et al.: Sci. Rep. 5, 114383 (2015). 14) M. J. Holms et al.: Nano Lett. 14, 982 (2014). 15) T. Kuroda et al.: Phys. Rev. B 88, 041306(R) (2013). 16) H. Wang et al.: Phys. Rev. Lett. 123, 250503 (2019).