# Fileset

[原稿_ver3_Nohighlighted.doc](https://mdr.nims.go.jp/filesets/0b63dc46-2cb9-443e-b5b2-645adb70fc4f/download)

## Creator

[岩崎 悠真](https://orcid.org/0000-0002-7117-277X)

## Rights

@公益社団法人 日本表面真空学会[In Copyright](http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/)

## Other metadata

[自律材料探索による磁性材料開発](https://mdr.nims.go.jp/datasets/5b9605b5-75b8-424d-abe4-0c0869ae701b)

## Fulltext

表面テンプレートXXXVacuum and Surface Science 第XX巻　第XX号（2017）【ここには印刷段階で著者名が入ります。】XXXVacuum and Surface Science Vol. XX, No. XX, pp. XXX-XXX, 20XX*E-mail: office@jvss.jp特集「XXXXX」自律材料探索による磁性材料開発岩崎悠真11物質・材料研究機構　〒305 - 0044 茨城県つくば市並木1-1（20XX年XX月XX日受付；20XX年XX月XX日掲載決定）Autonomous materials search for magnetic materialsYuma Iwasaki11National Institute for materials science, 1-1, Namiki, Tsukuba-shi, Ibaraki 305-0044（Received XXX XX, 20XX ; Accepted XXX XX, 20XX）In recent years, "Materials Informatics," which leverages data science for the exploration of novel materials, has gained significant attention. Among various approaches, "autonomous materials discovery," which integrates robotics and materials simulations with machine learning, has emerged as a promising method for efficiently navigating vast material spaces. In this study, we employed a simulation-based autonomous materials discovery approach that combines first-principles calculations with Bayesian optimization to explore a broad space of magnetic alloys. As a result, we successfully discovered and synthesized novel alloys with high magnetization.KEYWORDS: Machine learning, Data science, Magnetic materials, alloy, Bayesian optimization1.　はじめに近年, 新規材料の探索にデータサイエンスを活用する「マテリアルズ・インフォマティクス」が注目を集めている。特に, 巨大な材料空間（材料の組成や特性を多次元的に表現した空間）を効率的に探索する手法として, ロボティクスや材料シミュレーションに機械学習を組み合わせた「自律材料探索」は有力なアプローチの一つと考えられている。従来, 材料探索は人間が一つひとつの試行を積み重ねる「one-by-one」アプローチによって進められてきた。Fig. 1上に示すように, 一般的な材料探索は, 材料の合成・計測・評価を繰り返しながら, 最適な特性を持つ材料の発見と合成を目指すプロセスである。しかし, この方法では巨大な材料空間を十分にカバーすることが難しく, より効率的な探索手法が求められていた。そこで, 機械学習を活用し, 自律的かつ自動的に材料探索を行う「自律材料探索」の技術が開発され, 活用されている。Fig. 1. Autonomous materials search自律材料探索には, 大きく分けて「ロボット型」と「シミュレーション型」の2種類が存在する。Fig. 1左下に示すロボット型自律材料探索では, ロボットが材料の合成および計測を自動で行い, 得られたデータを基に機械学習を用いて次に合成すべき材料を決定する。このプロセスを繰り返すことで, 人間の介在なしに材料探索空間を効率的に探索することが可能となる。現在までに, さまざまなロボット型自律材料探索システムが開発され, その有効性が実証されている1-9)。一方, Fig. 1右下に示すシミュレーション型自律材料探索では, 実際の材料合成や計測の代わりに, 材料シミュレーションを用いる。この手法では, シミュレーションによって材料の特性を評価し, 得られたデータを機械学習によって解析することで, 次にシミュレーションすべき材料を決定する。このループを繰り返すことで, コンピュータ上で自律的に材料探索を行うことが可能となる。シミュレーション型自律材料探索も世界各国で活用されており, 多くの成果が報告されている10-19)。本稿では, 第一原理計算によるシミュレーションと機械学習を組み合わせたシミュレーション型自律材料探索を活用し, 広大な磁性合金材料空間を探索することで, 高い磁化を持つ新規合金の発見および合成に成功した研究について紹介する。2.　磁性合金磁性合金は, メモリ, センサなど多くの電子デバイスに使用され, 重要な役割を担っている。特に, 高い磁化を持つ合金材料は非常に需要が高く, 長年にわたって研究開発が進められてきた。Fig. 2には, さまざまな合金の磁気モーメント（飽和磁化におおよそ比例するパラメータ）がプロットされたグラフが示されている。このグラフはSlater-Pauling曲線と呼ばれている。このグラフの頂点はFe₀.₇₅Co₀.₂₅合金であり, これはSlater-Pauling limitと呼ばれる20)。ただし, Slater-Pauling曲線には二元合金のみがプロットされているため, 三元合金や四元合金など, より多くの元素が複雑に混じった多元合金を探索することで, Slater-Pauling limitを超える新規合金を発見できる可能性がある。しかし, 多元合金の材料空間は非常に広大であり, 従来の材料開発アプローチでは, 材料実験やシミュレーションを網羅的に実行することが困難である。そこで, シミュレーション型の自律材料探索技術を活用し, この広大な探索空間を自律的に探索した。Fig. 2. Slater-Pauling curve3.　シミュレーション型自律材料探索本研究では, Fig. 1の右下に示されるシミュレーション型自律材料探索のシミュレーションの部分に, 第一原理計算手法の一つであるKKR-CPAを採用した21)。この手法は, 不規則相の合金系を高い精度で計算できることで知られており, 本研究に適した第一原理計算手法である。また, 「機械学習」の部分では, ガウス過程回帰モデル（ベイズ最適化）を使用した10）。Fig. 3.に, このシミュレーション型自律材料探索によって自動的かつ自律的に探索された多元磁性合金材料の結果を示す。Fig. 1右下の1サイクルごとに, 1つの材料が計算され, その材料の磁気モーメントがグラフにプロットされる。Fig. 3 のグラフから, 探索初期には大きな磁気モーメントを持つ合金材料を発見できていないものの, 時間が経つにつれて徐々に大きな磁気モーメントを持つ合金材料を発見できるようになることが分かる。また, このシミュレーション型自律材料探索では, 必ずしも良い材料（磁気モーメントが大きい材料）のみを探索するわけではなく, あえて失敗材料（磁気モーメントが小さい材料）も探索していることが分かる。Fig. 3. Result of autonomous materials searchこの傾向は, このシステムの成長過程において重要である。人間が成長するためには, 成功体験だけでなく失敗体験も含めて学習することが重要であるのと同様に, このシステムも成功データだけでなく失敗データも学習しながら成長する必要がある。そのため, このシステムは自己成長のために, あえて失敗材料（磁気モーメントが小さい材料）も探索して学習を行っている。最終的に, この徐々に成長する自律材料探索システムは, Fe0.82Co0.13Ir0.04Pt0.01の合金が大きな磁化を持つことを提案した。しかし, この知見は私たち磁性材料研究者の直感とは少し異なるものである。前述したように, 磁性合金の中で最も磁化が大きいとされるのはSlater-Pauling limitであるFe0.75Co0.25である。一般的な材料科学者の感覚では, 磁気モーメントが小さいIrやPtを添加しても, 磁化は小さくなると考えられる。データ科学を活用した自律材料探索では, 人間の先入観や偏見を持たずに材料探索を行うため, 今回のように私たちにとって意外な材料を提案することがある。3.　合成実験による検証今回, 自律材料探索システムは, Fe0.82Co0.13Ir0.04Pt0.01を高い磁化を持つ磁性合金材料として提案した。しかし, これは単なる予測にすぎないため, 予測結果の検証が重要である。自律材料探索の予測結果を検証するために, コンビナトリアル手法による合成実験を実施した。Fig. 4上には, 今回使用したコンビナトリアルスパッタのイメージが示されている。Fig. 4. Combinatorial sputtering 複数の原材料（ターゲット）を使用して同時にスパッタを行い, 自動で動作するマスクとシャッターを使用することで, 一枚の基板上に組成勾配を持つ薄膜を作製できる。例えば, Fe, Co, Irを用いてコンビナトリアルスパッタを行うと, Fig. 4下のようにx方向にIr, y方向にFeおよびCoの組成勾配（Composition spread）を持つ薄膜を作製できる。基板上で位置を少しずつ動かしながら, 磁化測定やXRD測定などの材料計測を行うことで, 網羅的かつ簡単に材料物性データが得られる。本来であればFeCoPtIrの4元系の組成勾配膜を作成したいところであるが, 膜厚を均一に保つために今回は4元系ではなく3元系の薄膜を作製した。Fig. 4下の黒い点は計測ポイントである。この方法を用いて, FeCoIrに加えて, FeCoPtおよびFeCoNiの組成勾配薄膜が作製され, XRD測定および磁化測定（MOKEとSQUID）を行った。ここでは, MOKE測定の結果のみを記載する（他の結果については論文参照10））。Fig. 5では, FeCoIr, FeCoPt, FeCoNiのMOKE測定結果が示されている。各サンプルの最も左側の列は, Ir, Pt, Niの含有量が0％の領域であり, x方向（右側）に行くほど含有量が増大する。このデータから, FeCo合金にIrおよびPtを少量添加すると磁化が大きくなり, 過剰添加により磁化が減少する傾向があることが判明した。一方, FeCoにNiを添加しても磁化は増えず, 単調に減少する傾向がわかる。さらにこの実験結果から, FeCoIrおよびFeCoPtの磁化の最大値がFe0.75Co0.25を上回っていることが分かった。自律材料探索システムからの予測である「FeCo合金にIrやPtを少量添加することで高い磁化が得られる」は, 正しかったことが確認された。今後は, FeCoIrPtの4元系材料を合成し、より詳細な解析を進めていく予定である。本研究では, シミュレーション型の自律材料探索システムが提案した新規材料を, 実験的に検証することで, 新たな磁性合金材料の発見に成功した。このアプローチは, 材料科学分野において効率的かつ迅速な材料開発が可能となり, さらなる技術革新への道を開くことが期待される。4.　おわりに本章では, シミュレーション型自律材料探索を用いて高飽和磁化合金の予測と実際の合成に関する研究を紹介した10,22-29)。自律材料探索はデータが少ない状態でも実行することができ, かつ非常に汎用性が高い。Fig. 1右下のシミュレーション部分で目的となる材料特性を変更するだけで, さまざまな材料開発に適用することができる。今後も, 自律材料探索システムによってさまざまな新しい材料が発見されることが期待される。Fig. 5. Combinatorial MOKE measurements文　　献1） C. W. Coley et al. A robotic platform for flow synthesis of organic compounds informed by AI planning. Science 365, eaax1566 (2019)2） B. Burger et al. A mobile robotic chemist. Nature 583, 237-241 (2020)3） P. Nikolaev et al. Autonomy in materials research: a case study in carbon nanotube growth. npj Comput. Mater. 2, 16031 (2016)4） R. Shimizu et al. Autonomous materials synthesis by machine learning and robotics. APL Materials 8, 111110 (2020)5） T. Wakiya et al. Machine-Learning-Assisted Selective Synthesis of a Semiconductive Silver Thiolate Coordination Polymer with Segregated Paths for Holes and Electrons. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 2–96） Z. Li et al. Robot-accelerated perovskite investigation and discovery. Chem. Mater. 32, 5650 (2020)7） L. M. Roch et al. ChemOS: orchestrating autonomous experimentation. Sci. Robot. 3, eaat5559 (2018)8） J. M. Granda et al. Controlling an organic synthesis robot with machine learning to search for new reactivity. Nature 559, 377-381 (2018)9） R. F. Service. AIs direct search for materials breakthroughs. Science 366, 6471 1295-1296 (2019)10） Y. Iwasaki et al. Machine learning autonomous identification of magnetic alloys beyond the Slater-Pauling limit. Commun Mater. 2, 31 2021.11） R. Sawada R et al. Boosting material modeling using game tree search. Phys Rev Materials. 2, 103802 (2018).12） A. Seko et al. Prediction of low-thermal-conductivity compounds with first-principles anharmonic lattice-dynamics calculations and Bayesian optimization. Phys Rev Lett. 115, 205901 (2015).13） R. Jalem et al. Bayesian-driven first-principles calculations for accelerating exploration of fast ion conductors for rechargeable battery application. Sci Rep. 8, 5845 (2018).14） A. Kusaba et al. Exploration of a large-scale reconstructed structure on GaN(0001) surface by Bayesian optimization. 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